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马丁贝博和合作者构建全新ZrO2-Cu反向界面实现CO2加氢高效制甲醇

  “二氧化碳加氢制备甲醇”和“甲醇和水低温重整制备氢气”是一对正逆反应,CO2+3H2=CH3OH+H2O。通过正逆反应的高效进行,可以实现氢气这一重要能源形式的高效输运。在前期工作中,马丁贝博设计了“甲醇和水低温重整制备氢气”高效催化剂体系。而对于“二氧化碳加氢制备甲醇”反应,传统的Cu/ZrO2 催化剂尽管具有较优异的抗水稳定性但其低温CO2 加氢催化活性低,因此开发低温高活性高选择性CO2加氢制甲醇催化剂非常必要。

  马丁贝博最近与布鲁克黑文国家实验室Rodriguez博士和山西煤化所温晓东教授等贝博合作,提出了实验合成反相催化剂,构建全新ZrO2-Cu反相界面,促进CO2加氢制甲醇的研究思路。研究者采用共沉淀法,成功制备了CuO 粒子负载1-2 nm无定型 ZrO2 氧化物纳米粒子的反相ZrO2/CuO催化剂。性能评价表明 10%ZrO2/Cu 反相催化剂在 220ºC 低温下甲醇的时空收率高达 524 gMeOH kgcat-1 h-1,较传统 10%Cu/ZrO2 催化剂提升3倍以上(159 gMeOH kgcat-1 h-1)。近常压 XPS 研究揭示了纳米级分散的ZrO2粒子较普通氧化锆载体更易被部分还原形成ZrO2-x,该结构有利于 CO2 app的活化;同时原位漫反射红外表征结果( in-situ DRIFTs)表明在反相 ZrO2-Cu 界面上形成了大量全新的 HCOO*-Cu 中间物种;加氢动力学研究发现该中间物种较传统催化剂上生成的 HCOO*-Zr 活性物种加氢速率显著提升,并且反相催化剂的界面也更有利于后续表面含氧中间物种的进一步加氢和脱附。纳米级分散ZrO2 结构对CO2的高效活化及反相界面活性位上甲酸根中间物种的更易加氢转化是反相催化剂ZrO2/Cu低温催化性能显著提升的根本原因。

  

  图 1. 反相催化剂ZrO2/CuO的结构和在CO2加氢反应中全新中间物种的生成及加氢示意图。

  该贝博近期在CO2加氢制备烯烃(Angew. Chem. 2020 https://doi.org/10.1002/anie.202009620),以及CO2转化制备CO (Chem 2020 https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.09.016), CO加氢制备高碳醇(Nature Communication 2020, 11,61)也取得了进展。

  该研究得到国家科技部重点研发计划项目、国家自然科学基金等项目的资助。贝博马丁教授和布鲁克海文国家实验室José A. Rodriguez,山西煤化所温晓东研究员和浙江工业大学林丽利教授为该工作的共同通讯作者。 第一作者为贝博博士后吴从意,浙江工业大学林丽利教授,山西煤化所博士生刘金家。

  

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